Родился в г. Иринополе в Десятиградии (по-гречески Декаполь) в благочестивой христианской семье. Еще в юности он хорошо изучил Слово Божие и вверил ум свой к Богу. Уйдя в монастырь, он по благословению настоятеля поселился в уединенной пещере в глубокой отвесной расселине. Здесь преподобный Григорий претерпевал великое беспокойство от демонов, которые всячески озлобляли и искушали его, стараясь прогнать его из их жилища. Но он имел великое дерзновение ко Господу и, согласно имени своему, был бодрствующим, так что враг и во сне не мог действовать на его воображение и помыслы.

Однажды ночью ему явился в видении Ангел Господень, вручивший святому пламенный меч для поражения всей силы бесовской и для отсечения от Церкви еретических мудрований, а от сердца — греховных страстей. Достигнув чистоты сердечной, преподобный Григорий удостоился слышать Ангельское пение во славу Святой Троицы, — так он был угоден Богу и Ангелам. Для противодействия ереси иконоборчества преподобный Григорий покинул монастырь и отправился в Константинополь. Святой сохранил чистоту православия и в словах, и в делах, многие города очистил от скверны иконоборчества, убеждая и даже самую кровь пролить за святые иконы. Его учениками были Иосиф песнописец и преподобный Иоанн. В столице он и скончался (ок. 842 г.). Нетленные мощи его находятся в Румынии.