Преподобные Нектарий и Феофан были братьями из знатного и богатого рода Апсарадов из города Янина. Оба приняли монашество в последние годы XV века под руководством старца Саввы на острове Янинского озера, проведя при нём около десяти лет в строгом подвижничестве. После кончины старца братья отправились на Афон, в монастырь Дионисиат, где получили духовные наставления от бывшего Вселенского Патриарха Нифонта II, который посоветовал им вернуться к отшельнической жизни.

Вернувшись в Янину, братья столкнулись с притеснениями от церковных и светских властей. Следуя заповеди Патриарха Нифонта уступать гонениям и искать мирного места, они оставили свои обители и около 1510 года переселились в Метеоры — крупнейший монашеский центр Фессалии. Семь лет они подвизались на столпе Предтечи в Преображенском монастыре (Великий Метеор).

В 1517–1518 году Нектарий и Феофан поднялись на труднодоступную скалу Варлаама, где в XIV веке отшельник Варлаам построил небольшой храм Трёх святителей, к тому времени обращённый в руины. Братья восстановили храм, и вскоре вокруг них собралась братия, достигшая тридцати монахов. В 1541–1542 году они воздвигли величественный Собор Всех Святых, а в 1536 году построили сорокаметровую подъёмную башню.

Когда 17 мая 1544 года строительство было завершено, тяжело болевший Феофан попросил перенести его в новый храм, чтобы увидеть плоды многолетних трудов. Он благословил братию, а когда монахи запели канон на исход души, над обителью засияла яркая звезда, исчезнувшая в момент кончины святого. Преподобный Нектарий преставился 7 апреля 1550 года. Братья погребены в юго-восточном углу притвора Собора Всех Святых. Их честные главы хранятся в монастыре как святыня.